Obteve o primeiro sucesso com apenas 7 anos quando cantou o Fado em casa da família Palha Blanco, em Vila Franca de Xira, tendo sido acompanhada por Armandinho à guitarra e Luís Abrantes à viola.

Apre­sentou-se em várias sociedades de recreio e festas de caridade, que frequentava sendo sempre acompanhada pelos pais.

Ainda como amadora cantou no Retiro da Se­vera a convite de Armandinho, tendo feito digressão por todo o país, sempre acompanhada por músicos de nomeada, como Armandinho, Artur Paredes e Santos Moreira.

O percurso artístico de Natália dos Anjos cruzou-se com o do poeta João da Mata.

Conhece também o poeta Gabriel de Oliveira, que mais tarde vem a ser seu companheiro.

João da Mata e Gabriel de Oliveira, dois grandes nomes na composição de Fados, que escreveram para ela, o que lhe proporcionou um notável repertório.

Profissionalizou-se em Outubro de 1936, sen­do imediatamente contratada em exclusivo pelo Retiro da Severa. Mais tarde cantou no Solar da Alegria, cafés Luso e Mondego.

È no Retiro da Severa que estreia o fado “Embuçado”

Em 1937 cantou na revista “Chuva de Mulheres” e ainda neste ano vai aos Açores e à Madeira.

No estrangeiro, canta em França, Alemanha e Espanha.

Escreveu letras para os Fados “Eu Tenho Tanta Saudade”, “Outros Tempos e Outro Fado”.